La colline de Chaillot fut d'abord aménagée pour l'Exposition universelle de 1867. Pour l'Exposition universelle de 1878, le (ancien) Palais du Trocadéro a été construit ici (où des réunions d'organisations internationales pourraient avoir lieu pendant la foire). La forme du palais était celle d'une grande salle de concert avec deux ailes et deux tours; son style était un mélange de références exotiques et historiques, généralement appelées "mauresques" mais avec quelques éléments byzantins. L'architecte était Gabriel Davioud. La salle de concert contenait un grand orgue construit par Aristide Cavaillé-Coll; le premier grand orgue à être installé dans une salle de concert en France (il a depuis été modifié deux fois, et a finalement déménagé en 1977 à l'Auditorium Maurice Ravel à Lyon, où il est encore utilisé aujourd'hui). Le bâtiment s'est avéré impopulaire, mais le coût de construction a retardé son remplacement pendant près de cinquante ans.
Au-dessous du bâtiment dans l'espace laissé par les anciennes carrières souterraines, un grand aquarium a été construit pour contenir les poissons des rivières françaises. Il a été rénové en 1937 mais a été rénové pour rénovation de 1985 au 22 mai 2006. L'espace entre le palais et la Seine est entouré de jardins, conçus par Jean-Charles Alphand, et de nombreuses fontaines.
Dans son jardin, l'ancien palais renfermait deux grandes statues animales, un rhinocéros et un éléphant, qui ont été enlevées et stockées lors de la démolition de l'ancien palais du Trocadéro, et qui sont situées à côté de l'entrée du musée d'Orsay depuis 1986 .
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